近日，环资院、碳中和学院余兵教授领衔的环境功能材料团队在国际顶尖期刊《angewandte chemie》（中科院1区top，if=16.8）在线发表题为《模拟氮酶双组分结构的金属-硫-碳催化剂》（a metal–sulfur–carbon catalyst mimicking the two-component architecture of nitrogenase）的研究论文。浙江农林大学为该论文第一单位和通讯作者单位。该团队2021级硕士研究生夏浚凯为第一作者，环资院、碳中和学院余兵教授为该论文的通讯作者。
单原子催化剂（sacs）的合理设计已经成为多相催化的新兴领域。在众多最先进的sacs中，金属-硫-碳（m-s-c）材料成为最常见和最有代表性的材料，与天然酶的相似性使其在催化领域具有广阔的应用前景。研究表明，m-s-c材料的结构可调性高，在各种反应中具有潜在优势。然而，模拟天然酶的活性位点对于复杂的催化反应（如氨合成）仍是不够的。自然界中的氮固定和硝酸同化过程涉及复杂的酶系统，这些酶系统具有高度的结构和功能特异性。因此，理想的m-s-c催化剂应借鉴天然酶的结构特点，以实现更高效的催化性能。
该团队设计了一种由两种酶的结构酶学启发的双组分m-s-c催化剂，并通过表征和机制探究实验进一步探索了其结构依赖性，以通过电化学硝酸还原（nitrr）合成氨。我们观察到，只有当ru sas和nps共存时，催化剂才能达到最高性能。这种（sas nps）/s-c表现出显著的nh3产率约为~37 mg l-1h-1和法拉第效率约为~97%，持续超过200小时，并且超过了大多数报道的电催化剂。实验和理论研究揭示了ru sas与s配位在促进hono中间体的形成和随后在相邻ru nps上的还原反应中的关键作用。因此，s-c负载的nps与sas之间的协同作用与双组分氮化酶催化作用表现出显著的相似性。这项工作扩展了sacs的构型空间的限制，并有助于氨合成催化剂的合理设计。
该论文得到国家自然科学基金项目、浙江省教育厅一般项目、以及浙江农林大学人才启动项目的资助。
(环资院、碳中和学院 夏浚凯)
